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轻型催化剂可以破坏持久性污染物的强氟碳键

2020-06-23 17:13:48 网络

 

赖斯大学工程师设计的光活化天线反应器催化剂的艺术家插图,旨在破坏碳氟化合物中的碳氟键。颗粒的铝部分(白色和粉红色)从浅色(绿色)捕获能量,从而激活钯催化剂(红色)的岛。在插图中,由一个碳原子(黑色),三个氢原子(灰色)和一个氟原子(浅蓝色)组成的氟甲烷分子(顶部)与钯表面(黑色)附近的氘(黄色)分子反应,裂解碳-氟键产生氟化氘(右)和单氘甲烷(底部)。图片来源:H。Robatjazi /莱斯大学

赖斯大学的工程师创造了一种轻型催化剂,可以打破碳氟化合物中的强化学键,碳氟化合物是包括持久性环境污染物的一组合成材料。

在《自然催化》上发表的一项研究中,莱斯纳米光子学的先驱Naomi Halas和加州大学圣塔芭芭拉分校(UCSB)和普林斯顿大学的合作者表明,点缀有钯斑点的铝小球体可以通过碳原子破坏碳-氟(CF)键。一种称为加氢脱氟的催化过程,其中氟原子被氢原子取代。

CF键的强度和稳定性落后于20世纪最知名的一些化学品牌,包括特富龙,氟利昂和苏格兰威士忌。但是,当碳氟化合物进入空气,土壤和水中时,这些键的强度可能会成问题。例如,在发现氯氟碳化合物破坏了地球的臭氧保护层之后,1980年代国际条约禁止使用这种氟氯化碳,而其他氟碳化合物则被列入2001年条约所针对的“永久性化学品”清单中。

“关于补救任何含氟化合物的最困难的部分是破坏CF键;它需要大量的能量。”工程师和化学家哈拉斯说,他的纳米光子学实验室(LANP)专门研究和研究与光相互作用的纳米粒子。

在过去的五年中,Halas及其同事开创了制造可刺激或加速化学反应的“天线反应器”催化剂的方法。尽管催化剂在工业中被广泛使用,但它们通常用于需要高温,高压或两者的高能耗工艺中。例如,将催化材料的网孔插入化工厂的高压容器中,并燃烧天然气或另一种化石燃料以加热流过该网孔的气体或液体。LANP的天线反应器通过捕获光能并将其直接插入催化反应点来极大地提高了能效。

在这项研究中,能量捕获天线是一个比活细胞小的铝颗粒,而反应堆则是散布在整个铝表面的钯岛。天线反应器催化剂的节能特性也许可以通过Halas先前的另一项成功加以说明:太阳能蒸汽。2012年,她的团队展示了其能量收集颗粒可以立即蒸发其表面附近的水分子,这意味着Halas和同事可以在不沸水的情况下产生蒸汽。为了证明这一点,他们证明了他们可以从冰冷的水中产生蒸汽。

天线反应器催化剂的设计使Halas的团队可以混合和匹配最适合在特定情况下捕获光和催化反应的金属。这项工作是绿色化学向更清洁,更高效的化学过程迈进的一部分,并且LANP先前已证明了用于生产乙烯和合成气以及将氨分解以生产氢燃料的催化剂。

研究的主要作者Hossein Robatjazi,他是UCSB的贝克曼博士后研究员,获得了博士学位。他于2019年从赖斯(Rice)毕业,在哈拉斯实验室(Halas's Lab)进行研究生研究期间进行了大部分研究。他说,该项目还显示了跨学科合作的重要性。

“我去年完成了实验,但是我们的实验结果具有一些有趣的特征,在光照下反应动力学的变化,这提出了一个重要但有趣的问题:光在促进CF断裂化学中起什么作用?” 他说。

答案是在Robatjazi到达UCSB从事博士后经历之后得出的。他的任务是开发微动力学模型,普林斯顿大学合作者进行的模型计算和理论计算得出的见解相结合,有助于解释令人困惑的结果。

他说:“有了这个模型,我们利用了传统催化中表面科学的观点,将实验结果与反应路径的变化和在光下的反应性进行了独特的联系。”

在氟甲烷上的示范性实验可能只是CF分解催化剂的开始。

Halas说:“这种一般反应对于补救许多其他类型的氟化分子可能是有用的。”

发布:xiuyue

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